Молекулярный механизм низкотемпературного разложения сероводорода в условиях сочетания сопряженной хемосорбции и катализа Full article
Journal |
Журнал физической химии
ISSN: 0044-4537 |
||
---|---|---|---|
Output data | Year: 2006, Volume: 80, Number: 9, Pages: 1589-1596 Pages count : 8 | ||
Authors |
|
||
Affiliations |
|
Funding (1)
1 | Russian Foundation for Basic Research | 04-03-32188 |
Abstract:
Методом теории функционала плотности с гибридным обменно-корреляционным функционалом ВЗР86 (DFT) изучен молекулярный механизм взаимодействия двух молекул сероводорода с модельным активным центром (СоIII-H0)2S2(SH2)4, содержащим окклюдированный водород Н0. Показано, что реакция протекает по маршруту: молекулярная адсорбция сероводорода → диссоциативная хе-мосорбция → образование связи S-S в поверхностном интермедиате {2СоIII - (μ-S2) + 2Н(адс)} с выделением первой молекулы водорода в газовую фазу Н2(г) → выделение второй молекулы водорода в газовую фазу Н2(г) → образование циклооктасеры по реакции (4S2(адс) →S8(адс)). Установлено, что первые три стадии протекают самопроизвольно при комнатной температуре, термодинамической движущей силой процесса является стехиометрическая реакция образования связи S-S на стадии сопряженной хемосорбции двух молекул сероводорода на двух смежных ионах металла с выделением первой молекулы водорода в газовую фазу; замыкание каталитического цикла обеспечивается рекомбинацией молекулярной серы S2 в циклооктасеру S8 в адсорбционном слое и выделением второй молекулы водорода в газовую фазу.
Cite:
Захаров И.И.
, Старцев А.Н.
, Ворошина О.В.
, Пашигрева А.В.
, Чашкова Н.А.
, Пармон В.Н.
Молекулярный механизм низкотемпературного разложения сероводорода в условиях сочетания сопряженной хемосорбции и катализа
Журнал физической химии. 2006. Т.80. №9. С.1589-1596. RSCI РИНЦ
Молекулярный механизм низкотемпературного разложения сероводорода в условиях сочетания сопряженной хемосорбции и катализа
Журнал физической химии. 2006. Т.80. №9. С.1589-1596. RSCI РИНЦ
ArticleLinkType.ORIGINAL_TO_TRANSLATED:
Zakharov I.I.
, Startsev A.N.
, Voroshina O.V.
, Pashigreva A.V.
, Chashkova N.A.
, Parmon V.N.
The Molecular Mechanism of Low-Temperature Decomposition of Hydrogen Sulfide under Conjugated Chemisorption–Catalysis Conditions
Russian Journal of Physical Chemistry A. 2006. V.80. N9. P.1403-1410. DOI: 10.1134/S0036024406090081 WOS Scopus РИНЦ
The Molecular Mechanism of Low-Temperature Decomposition of Hydrogen Sulfide under Conjugated Chemisorption–Catalysis Conditions
Russian Journal of Physical Chemistry A. 2006. V.80. N9. P.1403-1410. DOI: 10.1134/S0036024406090081 WOS Scopus РИНЦ
Dates:
Submitted: | Sep 2, 2005 |
Identifiers:
RSCI | RSCI:9294356 |
Elibrary | 9294356 |
publication.block.citing_info:
БД | Цитирований |
---|---|
Elibrary | 11 |