Модели активных центров металлических нанесенных Cu-катализаторов в реакции дехлорирования 1,2-дихлорэтана. Теоретический анализ методом DFT Научная публикация
Журнал |
Журнал структурной химии
ISSN: 0136-7463 |
||||
---|---|---|---|---|---|
Вых. Данные | Год: 2007, Том: 48, Номер: 7, Страницы: S169-S179 Страниц : 11 | ||||
Ключевые слова | 2-ДИХЛОРЭТАН, ДЕХЛОРИРОВАНИЕ, АКТИВНЫЕ ЦЕНТРЫ, МЕХАНИЗМ РЕАКЦИИ, DFT РАСЧЕТЫ | ||||
Авторы |
|
||||
Организации |
|
Информация о финансировании (2)
1 | United States Department of Energy | DE-AC03-76SF00098 |
2 | United States Department of Energy | DE-FG02-95ER14539 |
Реферат:
В качестве моделей активных центров нанесенных металлических катализаторов предлагается использовать набор дискретных Cu-нанокластеров, удовлетворяющих условиям структурной и электронной стабильности. Плотно упакованный тетраэдрический Cu20-нанокластер, удовлетворяющий этим двум условиям, был взят в качестве базовой модели активных центров нанесенных медных катализаторов. Методом теории функционала плотности проведен теоретический анализ двух возможных механизмов диссоциации связей C—Cl 1,2-дихлорэтана на медных катализаторах. Первый механизм включает последовательное расщепление в молекуле связей C—Cl с последующей стабилизацией хлор-алкильных интермедиатов в три стадии (стадийный механизм). Все стадии являются активированными. Лимитирующей является стадия, соответствующая диссоциации первой связи C—Cl с энергией активации E# = 34,3 ккал/моль. Второй механизм соответствует реакции синхронного элиминирования двух атомов хлора из 1,2-дихлорэтана с выделением этилена в газовую фазу в одну стадию с энергией активации E# = 26,1 ккал/моль (прямой механизм). Сопоставление двух каналов реакции показывает, что на медных катализаторах прямой механизм является наиболее вероятным.
Библиографическая ссылка:
Авдеев В.И.
, Ковальчук В.И.
, Жидомиров Г.М.
, Д'Итри Д.Л.
Модели активных центров металлических нанесенных Cu-катализаторов в реакции дехлорирования 1,2-дихлорэтана. Теоретический анализ методом DFT
Журнал структурной химии. 2007. Т.48. №7. С.S169-S179. RSCI РИНЦ
Модели активных центров металлических нанесенных Cu-катализаторов в реакции дехлорирования 1,2-дихлорэтана. Теоретический анализ методом DFT
Журнал структурной химии. 2007. Т.48. №7. С.S169-S179. RSCI РИНЦ
Переводная версия:
Avdeev V.I.
, Kovalchuk V.I.
, Zhidomirov G.M.
, d’Itri J.L.
Models of Active Sites in Supported Cu Metal Catalysts in 1,2-Dichloroethane Dechlorination. DFT Analysis
Journal of Structural Chemistry. 2007. V.48. NS7. P.S160-S170. DOI: 10.1007/s10947-007-0159-9 WOS Scopus РИНЦ
Models of Active Sites in Supported Cu Metal Catalysts in 1,2-Dichloroethane Dechlorination. DFT Analysis
Journal of Structural Chemistry. 2007. V.48. NS7. P.S160-S170. DOI: 10.1007/s10947-007-0159-9 WOS Scopus РИНЦ
Даты:
Поступила в редакцию: | 7 нояб. 2006 г. |
Опубликована в печати: | 1 дек. 2007 г. |
Идентификаторы БД:
Russian Science Citation Index (RSCI) | RSCI:12836529 |
РИНЦ | 12836529 |
Цитирование в БД:
Пока нет цитирований