Окислительная конденсация метана в присутствии модифицированных MnNaW/SiO2-катализаторов
Full article
| Общее |
Language:
Русский,
Genre:
Full article,
Status:
Published,
Source type:
Original
|
| Journal |
Кинетика и катализ
ISSN: 0453-8811
|
| Output data |
Year: 2015,
Volume: 56,
Number: 4,
Pages: 459-469
Pages count
: 11
DOI:
10.7868/S0453881115040097
|
| Tags |
окислительная конденсация, метан, катализаторы MnNaW/SiO2, модифицирующие добавки |
| Authors |
Исмагилов И.З.
1
,
Матус Е.В.
1
,
Васильев С.Д.
1,2
,
Кузнецов В.В.
1
,
Керженцев М.А.
1
,
Исмагилов З.Р.
1,3
|
| Affiliations |
| 1 |
Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, просп. ак. Лаврентьева, 5, Новосибирск, 630090, Россия
|
| 2 |
Новосибирский государственный технический университет, просп. К. Маркса, 20, Новосибирск, 630073, Россия
|
| 3 |
Институт углехимии и химического материаловедения СО РАН, Советский просп., 18, Кемерово, 650000, Россия
|
|
Funding (1)
|
1
|
European Commission
|
262840 FP7-NMP-2010-LARGE-4 DEMCAMER
|
С целью оптимизации состава катализатора для окислительной конденсации метана (ОКМ) исследовано влияние катионных (Ce, Zr и La) и анионных (S, P и Cl) добавок на активность и физико-химические свойства MnNaW/SiO2. Показана возможность регулирования показателей процесса ОКМ путем варьирования типа (Ce, Zr, La, S, P и Cl) и содержания (0.55 мас. %) модифицирующей добавки. Для модифицированных MnNaW/SiO2-катализаторов выход целевых продуктов реакции увеличивается в следующем ряду модифицирующих добавок: S < Zr < P < Ce < La < Cl. Добавки лантана, церия или фосфора незначительно влияют на активность MnNaW/SiO2-катализатора, а введение серы или циркония приводит к снижению выхода С2-углеводородов. Модифицирование хлором улучшает показатели процесса и смещает максимум выхода С2-углеводородов в низкотемпературную область. Установлено, что введение лантана позволяет существенно улучшить стабильность работы катализатора. Разработан состав катализатора 2Mn1.6Na 3.1W 2La/SiO2, обеспечивающий в оптимальных условиях реакции (температура реакции 800°C, объемная скорость подачи реакционной смеси 117 мл мин-1 г , мольное соотношение O2/CH4 = 0.5), выход целевых C2-углеводородов 22% при конверсии метана 54% в течение 24 ч реакции.