Исследование распределения медь- и никельсодержащих модифицирующих компонентов в пористом пространстве цеолита НZSM-5
Научная публикация
| Общее |
Язык:
Русский,
Жанр:
Статья (Full article),
Статус опубликования:
Опубликована,
Оригинальность:
Оригинальная
|
| Журнал |
Кинетика и катализ
ISSN: 0453-8811
|
| Вых. Данные |
Год: 2010,
Том: 51,
Номер: 1,
Страницы: 95-105
Страниц
: 11
|
| Авторы |
Гаврилов В.Ю.
1
,
Криворучко О.П.
1
,
Ларина Т.В.
1
,
Молина И.Ю.
1
,
Шутилов Р.А.
1
|
| Организации |
| 1 |
Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН
|
|
Информация о финансировании (1)
|
1
|
Российский фонд фундаментальных исследований
|
06-03-33107
|
Количественно исследовано распределение медь и никельсодержащих компонентов в пористом пространстве цеолита HZSM-5. Показано, что детальное распределение модификатора в объеме микро- и мезопор цеолита зависит как от химической природы модификатора, так и от условий нанесения и режима поликонденсации Me2+ в пористом пространстве цеолита. Полученные экспериментальные данные по низкотемпературной адсорбции азота для катализаторов Сu(n)ZSM-5 позволяют интерпретировать их как результат частичного заполнения модификатором микропористого пространства цеолита (10 об. %) и наиболее тонких мезопор с D < 3 нм. В случае Ni(n)ZSM-5 катализаторов не обнаружено проникновение модификатора в заметных количествах в каналы цеолита (микропоры), а его размещение происходит в мезопорах на поверхности кристаллитов цеолита. Причина различий в распределении модификатора в пористой структуре цеолита объяснена с позиций разного строения полигидроксокомплексов меди и никеля в пропиточном растворе после их поликонденсации. Показано, что в катализаторах Cu(n)ZSM-5 и Ni(n)ZSM-5 модифицирующая компонента содержит медь и никель только в двухзарядном состоянии и преимущественно октаэдрическом кислородном окружении. Причем в пористом пространстве носителя не обнаружены трехмерные нано- или грубодисперсные частицы CuO, тогда как в Ni(n)ZSM-5 показано наличие небольшого количества достаточно крупных кристаллов NiO c областью когерентного рассеяния 80-100 нм, расположенных на поверхности кристаллов цеолита. Установлено, что эффективная плотность медь- и никельсодержащей компоненты, размещенной в пористом пространстве цеолита вследствие размерного эффекта, в 3 и 4 раза меньше плотности массивных фаз CuO и NiO.