Конверсия левулиновой кислоты в γ-валеролактон в изопропаноле по реакции переноса водорода
на ZrO2-содержащих катализаторах
Научная публикация
| Журнал |
Журнал Сибирского федерального университета. Серия: Химия (Journal of Siberian Federal University. Chemistry)
ISSN: 1998-2836
, E-ISSN: 2313-6049
|
| Вых. Данные |
Год: 2022,
Том: 15,
Номер: 1,
Страницы: 137-155
Страниц
: 19
DOI:
10.17516/1998-2836-0279
|
| Ключевые слова |
гетерогенный катализ, гамма-валеролактон, левулиновая кислота, ZrO2, SBA‑15, каталитический перенос водорода, донор водорода, изопропанол |
| Авторы |
Сычев В.В.
1
,
Зайцева Ю.Н.
1
,
Еремина А.О.
1
,
Шабанова О.В.
2
,
Кирик С.Д.
1,3
,
Панченко В.Н.
4
,
Таран О.П.
1,3,4
|
| Организации |
| 1 |
Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Российская Федерация, Красноярск
|
| 2 |
Специальное конструкторско-технологическое бюро «Наука», ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Российская Федерация, Красноярск
|
| 3 |
Сибирский федеральный университет, Российская Федерация, Красноярск
|
| 4 |
Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, Российская Федерация, Новосибирск
|
|
Информация о финансировании (2)
|
1
|
Российский фонд фундаментальных исследований
|
20-03-00636 (АААА-А20-120011590041-0)
|
|
2
|
Министерство науки и высшего образования Российской Федерации
|
0287-2021-0012
|
Синтезированы две серии ZrO2-содержащих катализаторов, различающиеся текстурными характеристиками и кислотными свойствами: 1) мезопористые композиты на SBA‑15, полученные методом соосаждения и методом послойного нанесения Zr; 2) массивные ZrO2, полученные осаждением (моноклинный) и темплатным синтезом (инверсные опалы). Катализаторы исследованы физико-химическими методами (ПЭМ, СЭМ, УФ и ИК‑спектроскопия, РФА, адсорбции N2, определение pHтнз) и испытаны в конверсии левулиновой кислоты до гаммавалеролактона в водородно-донорном растворителе – изопропаноле, протекающей с переносом
водорода по механизму Меервейна-Понндорфа-Верлея. Для ZrO2-содержащих каталитических
систем на основе SBA‑15 параметрами, определяющими каталитические свойства, являются содержание циркония и кислотность катализатора. Повышение кислотности катализатора наблюдается при уменьшении содержания циркония, что приводит к увеличению скорости конверсии субстрата и понижению селективности процесса образования ГВЛ. Максимальный выход ГВЛ составил 94 мол.% (190 °C, 120 мин.) на катализаторе Zr/SBA‑15(2), полученном методом двукратного послойного нанесения циркония на мезопористую матрицу. Активность массивных ZrO2 оказалась значительно ниже, максимальный выход ГВЛ составил 50 мол.% (190 °C, 195 мин.) для ZrO2 моноклинной модификации.