In situ исследование формирования и работы катализаторов синтеза многослойных углеродных нанотрубок
Доклады на конференциях
| Язык |
Русский |
| Тип доклада |
Стендовый |
| Конференция |
Углеродные нанотрубки и графен - новые горизонты : Научная школа для молодых ученых
30 нояб. - 4 дек. 2015
,
Российская конференция, Москва
|
| Авторы |
Красников Дмитрий Викторович
, Кузнецов Владимир Львович
, Шмаков Александр Николаевич
, Образцова Елена Дмитриевна
, Бокова-Сирош Софья Николаевна
, Рабинович Оскар Соломонович
, Бородуля Валентин Алексеевич
, Блинова Анна Николаевна
, Андреев Андрей Сергеевич
, Лапина Ольга Борисовна
, Просвирин Игорь Петрович
, Калинкин Александр Васильевич
, Селютин Александр Геннадьевич
, Ищенко Аркадий Владимирович
|
| Организации |
| 1 |
Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН
|
| 2 |
Новосибирский национальный исследовательский государственный университет
|
| 3 |
Институт тепло- и массообмена имени А.В. Лыкова НАН Беларуси
|
| 4 |
Институт общей физики им. А.М. Прохорова РАН
|
|
Синтез многослойных углеродных нанотрубок (МУНТ) методом химического осаждения углерода из газовой фазы на поверхности металла (CCVD) является уникальным каталитическим процессом. Его особенностями являются:
• Драматическое (до 400 раз) изменение объема каталитической, что приводит к существенным ограничениям при организации синтеза и исследовании процесса.
• Образование на одном активном центре катализатора двух интерфейсов химических реакций. Первый отвечает за разложение углеводородного субстрата, второй – за встраивание углерода в структуру МУНТ.
• Обеспечение активной частицей транспорта углеродных интермедиатов от первого интерфейса ко второму за счет концентрационного градиента.
В настоящей работе проведено исследование формирования активного компонента катализаторов синтеза МУНТ. С помощью комплекса физико-химических методов (in situ РФА на синхротронном излучении, КР спектроскопия, in situ и ex situ ПЭМ, ЯМР в собственном поле ядер 59Co, in situ РФЭС, ГХМС) было исследовано влияние состава катализатора, реакционных параметров на состав и динамику каталитической системы, а также на свойства получаемых МУНТ. По итогам работы удалось выделить и охарактеризовать процессы, составляющие активацию катализатора. Установлено, что активным компонентом Fe-Co катализаторов является сплавная частица. Впервые показано последовательное восстановление сплавных частиц. Установлено, что именно скорость спекания металлических частиц контролирует рост нанотрубок. Произведено сравнение с однокомпонентными катализаторами, в результате которого показаны причины эффективности выбранного сплавного состава. Показано, что замена носителя влияет как на протекание процессов активации, так и на свойства конечного продукта. Предложены механизмы наблюдаемых химических процессов. Выделено и систематически исследовано взаимодействие поверхности нанотрубок этиленом, которое приводит к формированию латеральных отложений углерода на их поверхности. Исследовано влияние латеральных отложений углерода на свойства МУНТ. Показано влияние состава активного компонента и его размера на дефектную структуру МУНТ. На основании полученных данных построена феноменологическая нестационарная модель роста МУНТ, которая позволяет оптимизировать технологические параметры работы к реакторов с псевдоожиженным слоем катализатора. Полученные результаты также используются для создания кинетической модели синтеза МУНТ, так и для дизайна новых высокопроизводительных катализаторов.