Механизм реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота углеводородами в избытке кислорода: интермедиаты, их реакционная способность и маршруты трансформации Full article
Conference |
Механизмы каталитических реакций: VI российская конф. (с междунар. участием) 01-05 Oct 2002 , Москва |
||||||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
Journal |
Кинетика и катализ
ISSN: 0453-8811 |
||||||||||
Output data | Year: 2003, Volume: 44, Number: 3, Pages: 412-435 Pages count : 24 | ||||||||||
Authors |
|
||||||||||
Affiliations |
|
Funding (3)
1 | International Association for the Promotion of Co-operation with Scientists from the New Independent States of the Former Soviet Union | 97-11720 |
2 | Russian Foundation for Basic Research | 95-03-09622 |
3 | Russian Foundation for Basic Research | 95-03-09675 |
Abstract:
Рассмотрены основные черты механизма реакций селективного восстановления оксидов азота углеводородами (метаном, пропаном, пропиленом) в избытке кислорода, катализируемых системами, содержащими катионы переходных металлов. Сочетание стационарных и нестационарных кинетических исследований с данными ИК-Фурье-спектроскопии in situ, температурно-программированной десорбции и теоретического анализа прочности связи и спектральных проявлений адсорбционных комплексов позволило надежно показать, что при реальных температурах катализа ключевыми интермедиатами являются поверхностные нитратные комплексы. Лимитирующая стадия этих реакций включает в себя взаимодействие данных комплексов с углеводородами или их активированными формами. Рассмотрены факторы, определяющие структуру, прочность связи и маршруты превращений поверхностных нитратных комплексов под воздействием углеводородов. Предложены схемы механизма реакции для различных типов углеводородов, в которых определяющую роль играет образование в лимитирующей стадии органических нитропроизводных. Их последующее быстрое превращение с участием кислотных центров поверхности, приводящее к образованию высокоэффективного восстановителя - аммиака, хотя и не лимитирует процесс в целом, однако, определяет как селективность образования целевого продукта - молекулярного азота, так и селективность расходования углеводорода по маршруту восстановления оксидов азота.
Cite:
Садыков В.А.
, Лунин В.В.
, Матышак В.А.
, Паукштис Е.А.
, Розовский А.Я.
, Булгаков Н.Н.
, Росс Д.
Механизм реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота углеводородами в избытке кислорода: интермедиаты, их реакционная способность и маршруты трансформации
Кинетика и катализ. 2003. Т.44. №3. С.412-435. РИНЦ
Механизм реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота углеводородами в избытке кислорода: интермедиаты, их реакционная способность и маршруты трансформации
Кинетика и катализ. 2003. Т.44. №3. С.412-435. РИНЦ
Translated:
Sadykov V.A.
, Lunin V.V.
, Matyshak V.A.
, Paukshtis E.A.
, Rozovskii A.Y.
, Bulgakov N.N.
, Ross J.R.H.
The Reaction Mechanism of Selective Catalytic Reduction of Nitrogen Oxides by Hydrocarbons in Excess Oxygen: Intermediates, Their Reactivity, and Routes of Transformation
Kinetics and Catalysis. 2003. V.44. N3. P.379-400. DOI: 10.1023/A:1024499019664 WOS Scopus РИНЦ
The Reaction Mechanism of Selective Catalytic Reduction of Nitrogen Oxides by Hydrocarbons in Excess Oxygen: Intermediates, Their Reactivity, and Routes of Transformation
Kinetics and Catalysis. 2003. V.44. N3. P.379-400. DOI: 10.1023/A:1024499019664 WOS Scopus РИНЦ
Dates:
Submitted: | Nov 12, 2002 |
Published print: | May 1, 2003 |
Identifiers:
Elibrary | 17268667 |
Citing:
DB | Citing |
---|---|
Elibrary | 17 |