Влияние условий синтеза на каталитические и физико-химические свойства Pd-C в реакции восстановительного дебензилирования | Sciact - CRIS-система Института катализа

Влияние условий синтеза на каталитические и физико-химические свойства Pd-C в реакции восстановительного дебензилирования Научная публикация

Журнал

Журнал Сибирского федерального университета. Серия: Химия (Journal of Siberian Federal University. Chemistry)
ISSN: 1998-2836 , E-ISSN: 2313-6049

Вых. Данные

Год: 2012, Том: 5, Номер: 3, Страницы: 239-250 Страниц : 12

Ключевые слова

наночастицы Pd(0), полиядерные гидроксокомплексы Pd(II), режимы восстановления, природа восстановителя, активность, восстановительное дебензилирование, синтез 4,10-дибензил-2,6,8,12-тетраацетил-2,4,6,8,10,12-гексаазаизовюрцитана

Авторы

Симакова И.Л. ¹ , Просвирин И.П. ¹ , Кривенцов В.В. ¹ , Пармон В.Н. ¹

Организации

1	Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук Россия 630090, Новосибирск, пр. Ак. Лаврентьева, 5

Исследовано влияние режимов восстановления полиядерных гидроксокомплексов Pd(II), нанесенных на углеродный носитель Сибунит, на каталитическую активность в реакции восстановительного дебензилирования и возможность последующего использования в рециклах. Установлено, что в присутствии молекулярного водорода оптимальным условием формирования металлических нанодисперсных частиц палладия на поверхности углеродного носителя, обладающих наибольшей активностью и стабильностью в реакции гидродебензилирования-ацилирования, является восстановление полигидроксокомплексов Pd(II) до температуры 250 °C со скоростью нагрева 1,5 °C в минуту. Исследована возможность стабилизации активных центров Pd в процессе восстановления Pd(II) «мокрым методом» путем введения в состав активного компонента различных стабилизирующих соединений III, IV и V групп, входящих в состав соответствующих восстановителей гидразингидрата, формиата натрия и тетрагидробората натрия. Физико-химическими методами низкотемпературной адсорбции азота, хемосорбции СО, РФЭС, EXAFS и XANES проведено изучение формирования активного Pd компонента в присутствии восстанавливающего модификатора и определен композиционный состав наиболее активной фазы. Показано, что в результате введения гетероатома на стадии восстановления снижается кристаллическая упорядоченность структур активных центров катализаторов в ряду PdN>PdC>PdB и в этом же ряду растёт стабильность катализаторов Pd/C. Найдено, что Pd–B композиции, предположительно содержащие в качестве активного компонента металлические стёкла палладия, являются наиболее стабильными катализаторами синтеза 4,10-дибензил-2,6,8,12-тетраацетил 2,4,6,8,10,12-гексаазаизовюрцитана.

Симакова И.Л. , Просвирин И.П. , Кривенцов В.В. , Пармон В.Н.
Влияние условий синтеза на каталитические и физико-химические свойства Pd-C в реакции восстановительного дебензилирования
Журнал Сибирского федерального университета. Серия: Химия (Journal of Siberian Federal University. Chemistry). 2012. Т.5. №3. С.239-250. РИНЦ CAPlusCA

Поступила в редакцию:	10 сент. 2012 г.
Принята к публикации:	24 сент. 2012 г.

РИНЦ:	18755358
Chemical Abstracts:	2013:891950
Chemical Abstracts (print):	160:583806

БД	Цитирований
РИНЦ	7