Abstract: Исследованы палладиевые катализаторы глубокого окисления метана на основе алюмосиликатных носителей типа Siralox и AS. Методом РФА показано, что они представляют собой гетерофазные системы, состоящие из аморфного алюмосиликата и стабилизированного к спеканию γ-Al2O3. Показано, что каталитическая активность палладийалюмосиликатных катализаторов в реакции глубокого окисления метана при 500°С зависит от температуры предварительного прокаливания носителей. Метод рентгенофотоэлектронной спектроскопии (РФЭС) был использован для исследования состояния алюмосиликатного носителя AS-30, прокаленного при 600, 800 и 1000°С и нанесенного на него палладия. Показано, что при воздействии на алюмосиликат, прокаленный при 800°С, кислого пропиточного раствора нитрата палладия происходит структурная перестройка поверхности алюмосиликата, приводящая после прокаливания катализатора к стабилизации на поверхностных дефектах и инкорпорированию в алюмосиликат частиц как оксидного, так и металлического палладия. В результате наблюдается аномальное снижение каталитической активности образца с алюмосиликатом, прокаленным при 800°С. По данным РФЭС палладий в катализаторе стабилизируется в трех фазах: металлической (Eсв(Pd3d5/2) = 334.8 эВ), оксидной (Eсв(Pd3d5/2) = 336.8 эВ) и в “фазе взаимодействия” (Eсв(Pd3d5/2) = 335.8 эВ). Соотношение этих фаз определяется температурой прокаливания носителя и катализаторов. Фазой, ответственной за сохранение активности после прокаливания при высоких температурах (800°С), является фаза взаимодействия, представляющая собой кластеры PdOx, стабилизированные в структуре алюмосиликата. На основе анализа данных РФЭС предполагается, что палладий в фазе взаимодействия находится в заряженном состоянии с формальным зарядом на атоме Pd, близким к 1 + (δ+-фаза).

Cite: Цырульников П.Г. , Афонасенко Т.Н. , Кощеев С.В. , Боронин А.И.
Исследование методом РФЭС состояния палладия в палладийалюмосиликатных катализаторах и их каталитическая активность в глубоком окислении метана
Кинетика и катализ. 2007. Т.48. №5. С.778-784. РИНЦ

Translated: Tsyrulʹnikov P.G. , Afonasenko T.N. , Koshcheev S.V. , Boronin A.I.
State of Palladium in Palladium–Aluminosilicate Catalysts As Studied by XPS and the Catalytic Activity of the Catalysts in the Deep Oxidation of Methane
Kinetics and Catalysis. 2007. V.48. N5. P.728-734. DOI: 10.1134/S0023158407050187 WOS Scopus РИНЦ ANCAN OpenAlex

Dates:

Submitted:	Aug 14, 2006
Published print:	Sep 1, 2007

Identifiers:

Elibrary:

9534250

Citing:

DB	Citing
Elibrary	11