Abstract: Методами спектроскопии характеристических потерь энергии электронов высокого разрешения (СХПЭЭВР) и температурно-программированной реакции (ТПР) исследовано взаимодействие водорода с островками NOадс/1×1, образованными адсорбцией оксида азота на реконструированной поверхности Pt(100)-hex. Островки представляют собой участки нереконструированной поверхности Pt(100)-1×1, насыщенные молекулами NOадс. Установлено, что на окружающей островки гексагональной (hex) фазе вблизи комнатной температуры водорода адсорбируется значительно больше по сравнению с чистой поверхностью Pt(100)-hex. Предполагается, что адсорбция водорода происходит на участках гексагональной поверхности, которая граничит с островками NOадс/1×1 и модифицируется их присутствием. Реакция между адсорбированными атомами водорода и NOадс происходит при нагреве и носит характер так называемого поверхностного взрыва. При этом методом ТПР регистрируются пики продуктов – азота и воды – с температурами максимумов Tдес 365–370 К и шириной на половине высоты 5 10 К. В случае, когда островки NOадс/1×1 предварительно активируются нагревом в вакууме выше температуры начала десорбции NO (375–425 K), при последующем напуске водорода при 300 К реакция протекает в автокаталитическом режиме с монотонным увеличением скорости образования продуктов на начальном этапе. Если активация островков была выполнена при 375 К, в течение начального медленного этапа (период индукции) водород вступает в реакцию с молекулами оксида азота (NOдеф), связанными со структурными дефектами. После активации при 425 К период индукции характеризуется образованием и расходованием имидо-частиц (NHадс). Предполагается, что NHадс образуются при участии атомов Nадс, возникающих на дефектах при диссоциации NOадс в ходе активирующего нагрева. Вслед за периодом индукции наступает быстрый этап реакции, в течение которого вне зависимости от температуры активации водород реагирует с молекулами оксида азота NO1×1, адсорбированными на участках со структурой 1×1. По окончании реакции участки нереконструированной фазы 1×1 оказываются заполненными адсорбированным водородом. Помимо Hадс наблюдается образование небольшого количества амино-частиц NH2 адс.

Cite: Смирнов М.Ю. , Землянов Д.Ю. , Вовк Е.И.
Исследование механизма реакции NO + H2 на поверхности Pt(100)-hex в условиях пространственно неоднородного распределения реагирующих частиц
Кинетика и катализ. 2007. Т.48. №6. С.912-923. РИНЦ

Translated: Smirnov M.Y. , Zemlyanov D.Y. , Vovk E.I.
Mechanism of the Reaction NO + H2 on the Pt(100)-hex Surface under Conditions of the Spatially Nonuniform Distribution of Reacting Species
Kinetics and Catalysis. 2007. V.48. N6. P.853-863. DOI: 10.1134/S0023158407060158 WOS Scopus РИНЦ ANCAN OpenAlex

Dates:

Submitted:	Nov 13, 2006
Published print:	Nov 1, 2007

Identifiers:

Elibrary:

9568133

Citing:

DB	Citing
Elibrary	1