Abstract: Увеличение производства парниковых газов и их выбросов в атмосферу Земли приводит к значительному росту глобального потеп-ления на планете. Углекислотная конверсия метана (УКМ) является привлекательным способом утилизации двух парниковых газов (метана и диоксида углерода) и преобразования их в синтез-газ с последующим его использованием в качестве сырья для химической промышленности, либо в области водородных технологий [1-2]. CH4 + CO2 = 2CO + 2H2, H0298 = 247,3 кДж/моль Известно, что катализаторы УКМ представляют собой металл-оксидные системы, где в качестве активного металла могут быть использованы как металлы платиновой группы, так и более экономически привлекательные Ni, Co, Сu. На сегодняшний день наиболее перспективными и рентабельными считаются катализаторы на основе никеля, и исследования по поиску эффективного и стабильного катализатора УКМ сосредоточены на решении проблемы дезактивации этих катализаторов за счет спекания активного металла и образования углерода. Один из наиболее эффективных подходов к повышению ста-бильности никельсодержащих катализаторов является создание мате-риалов с сильным взаимодействием металла с носителем, который спо-собствует газификации кокса и стабилизации частиц нанесенного ме-талла в высокодисперсном состоянии. В качестве носителя выбирают оксиды с высокой подвижностью кислорода. Для полученных катализа-торов на их основе реализуется бифункциональный механизм, в кото-ром активация молекулы CH4 происходит на частице металла, а активация молекулы СО2 – на центрах носителя с быстрым переносом поверхностных форм кислорода к границе раздела фаз металл-носитель и газификации предшественников кокса [3]. Такими носителями являются, в частности, оксиды церия-циркония со структурой флюорита. Сольвотермальным методом в среде изопропа-нола при сверхкритических параметрах были синтезированы однофаз-ные оксиды Ce-Zr. Синтез с использованием сверхкритических флюидов проводили в оригинальном реакторе проточного типа, преимуществом которого являются меньшие энергетические затраты и простота исполнения. Было установлено влияние параметров сверхкритического синтеза на характеристики полученных материалов (удельная поверхность, морфология, размер частиц, фазовый состав). Были получены катализаторы 5 вес. % Ni или 5 вес. % Ni+Co (1:1) методом пропитки по влагоемкости. Структура, текстура и поверхностные свойства как носителей, так и катализаторов были исследованы комплексом физико-химических методов: РФА, КР-спектроскопия, ПЭМВР с элементным анализом, H2-ТПВ. Для реакции УКМ исследованы зависимости конверсии CH4 и CO2, выхода водорода и соотношения H2/CO от состава катализаторов. Показано влияние природы нанесенных металлов и соотношения Ce/Zr в носителе на каталитическую активность и стабильность. Монометаллические катализаторы показали значительно более высокие активность и селективность вследствие высокой концентрации никеля на поверхности. Биметаллические катализаторы являются более стабильными при сравнении с мононикелевыми, что объясняется разбавлением ансамблей атомов Ni атомами Co, частично сохраняющими окисленное состояние.

Cite: Беспалко Ю.Н. , Смаль Е.А. , Арапова М.В. , Федорова В.Е. , Валеев K.Р. , Симонов М.Н.
Синтез и исследование смешанных Ce-Zr-оксидов, полученных в среде изопропанола при сверхкритических параметрах
In compilation Химия твердого тела и функциональные материалы - 2022» и ХIV симпозиум «Термодинамика и материаловедение». - материалы XII-й Всероссийской конференции. – ООО «ДжиЛайм»., 2022. – C.30-31. – ISBN 978-5-905545-32-0. РИНЦ

Identifiers:

Elibrary:

54091651

Citing: Пока нет цитирований