Реферат: В настоящий момент активно развивается новое направление приготовления наноматериалов, получившее в литературе название solid-state combustion (SSC). В качестве исходных соединений для этого метода используют органометаллические соединения, предварительно синтезированные и выделенные в индивидуальном состоянии. Помимо металлов в их состав входят энергоемкие органические лиганды и кислородсодержащие анионы-окислители, что обеспечивает инициирование процесса горения при кратковременном тепловом воздействии даже в обедненной кислородом среде. Благодаря быстрому протеканию окислительно-восстановительных реакций выделяющееся тепло локализуется в ограниченном объеме, создавая высокотемпературную зону, где формируются металлсодержащие наночастицы. Они хорошо окристаллизованы, поэтому без дополнительной стадии прокалки могут быть использованы, например, как катализаторы для ряда важных химических реакций, включая утилизацию CO2 путем метанирование. Следует отметить, что обычно органометаллические комплексы получают с пользованием растворителей, которые требуют дальнейшей переработки. Снизить экологическую нагрузку на окружающую среду можно за счет использования безрастворных методов приготовления органометаллические комплексов, что соответствует современной концепции развития химической промышленности. В настоящей работе предложен новых подход к синтезу органометаллических комплексов никеля как предшественников каталитически активной фазы катализаторов метанирования СО2. Этот способ основан на сплавлении нитрата или перхлората никеля с имидазолом, который термостабилен и легко образует комплексные соединения с переходными металлами. Состав и структура образующихся комплексов были подтверждены методами элементного анализа, ИК НПВО спектроскопии и РФА. Изучение конденсированных продуктов их газификации в режиме SSC показало, что они представляют собой смесь оксида никеля и восстановленного металла. Была изучена их каталитическая активность в реакции метанирования СО2. В результате продемонстрировано, что образец, полученный из имидазол-нитратного комплекса никеля, активируется уже при 250 С в реакционной среде в присутствии СО2, и эффективно катализирует процесс взаимодействия СО2 с водородом. С использованием имидазол-нитратного никелевого комплекса был приготовлен нанесенный никель-алюминиевый катализатор в режиме SSC, который проявлял каталитическую активность в метанировании CO2 даже при температуре 150 C, а при 350 C обеспечил превращение 69 % СО2 в метан, что почти в 3 раза выше по сравнению с коммерческим катализатором НИАП-07-01, содержащим в 1,5 раза больше никеля. В результате выполненных исследований был предложен новый безрастворный метод синтеза никелевых катализаторов для метанирования СО2 с использованием энергоёмких комплексов никеля в качестве предшественников каталитически активной фазы. Работа выполнена в рамках Грант Министерства науки и высшего образования Российской Федерации № 075-15-2020-781.

Библиографическая ссылка: Нецкина О.В. , Дмитрук К.А. , Озерова А.М. , Муха С.А. , Мазина О.И. , Комова О.В.
Безрастворный метод синтеза энергоемких комплексных соединений как предшественников каталитически активной фазы катализаторов утилизации углекислого газа
Минисимпозиум «Создание теоретической и экспериментальной платформы для изучения физико-химической механики материалов со сложными условиями нагружения» 17-20 окт. 2022