Реферат: Концепция устойчивого развития общества предполагает ответственное потребление полезных ископаемых. Однако, в настоящее время на ископаемые виды топлива (уголь, нефть, природный газ) приходится 82% использования первичной энергии, что сопровождается огромными выбросами углекислого газа CO2 – 36.6 Гт [1]. Для снижения антропогенной нагрузки на окружающую среду необходимы новые технологии, способствующие сокращению выбросов углеродсодержащих газов. Водород является экологически чистым источником энергии, и актуальным является разработка способов его производства с низким углеродным следом. К одному из способов получения низкоэмиссионного водорода относится его синтез из биогаза (СH4 + CO2), источником которого может служить возобновляемое сырье – биомасса, поглощающая СО2 для фотосинтеза в процессе своего роста [2,3]. В основе каталитического процесса лежит реакция парового риформинга биогаза (СH4 + CO2). Это экологически безопасный процесс, позволяющий одновременно утилизировать несколько парниковых газов (углекислый газ, метан, пары воды): 2CH4 + CO2 + H2O ⇌ 3CO + 5H2 ΔrHo298 = +227 кДж/моль Настоящая работа посвящена исследованию закономерностей формирования, физико-химических и функциональных свойств Ni/Ce1-xAlxOy катализаторов в зависимости от метода их приготовления (метод пропитки по влагоемкости (П), метод сложноэфирных полимерных предшественников (C)) и состава носителя (x = 0–0.5) с целью разработки эффективных катализаторов получения H2 из парниковых газов (углекислый газ, метан, пары воды) методом пароуглекислотного риформинга метана. Синтезирована серия катализаторов Ni/Ce1-xAlxOy при варьировании метода синтеза (метод пропитки по влагоемкости – П-серия, метод сложноэфирных полимерных предшественников – С-серия) и состава носителя (х = 0–0.5). Комплексом физико-химических методов исследованы закономерности формирования и текстурные, структурные, окислительно-восстановительные свойства образцов. Изучена их каталитическая активность и устойчивость к дезактивации в реакции пароуглекислотного риформинга метана (ПУР СH4). Установлено, что катализаторы Ni/Ce1-xAlxOy после прокаливания в воздушной среде при 500оС являются мезопористыми материалами, включающими в свой состав фазу флюоритоподобного твердого раствора на основе СeO2, размер области когерентного рассеяния которой снижается (11.0→3.4 нм) при увеличении х (0→0.5) и ниже для образцов С-серии. В катализаторах П-серии катионы Ni2+ стабилизируются преимущественно в составе фазы NiO, а С-серии – твердого раствора на основе СeO2. После восстановительной активации катализаторов при 800оС происходит формирование каталитически активных металлических Nio частиц, дисперсность которых максимальна (~ 6 нм) при х = 0.2. Показано, что функциональные свойства катализаторов Ni/Ce1-xAlxOy в реакции ПУР СH4 улучшаются с увеличением мольной доли алюминия в составе носителя: при изменении х от 0 до 0.2 конверсия CH4 возрастает от 67 до 93%, конверсия СО2 – от 66 до 89%, выход H2 – от 72 до 95% при 800оС. Определено, что скорость образования углеродистых отложений в реакции ПУР СH4 снижается с ростом x (4.5 → 1.5 мгC/гкат∙ч) и при использовании для синтеза катализаторов Ni/Ce1-xAlxOy метода сложноэфирных полимерных предшественников (31.7 → 1.5 мгC/гкат∙ч). Выявлено, что активность и устойчивость к дезактивации выше для катализаторов С-серии, что коррелирует с усилением степени взаимодействия Ni–носитель. Катализатор оптимального состава Ni/Ce0.8Al0.2O1.9, полученный методом сложноэфирных полимерных предшественников, обеспечивает при 800оС стабильный в течение 24 ч выход H2 ~95 % при высокой конверсии (> 90 %) исходного сырья – парниковых газов (СH4 + CО2). Благодарность: Работа выполнена при финансовой поддержке Министерства науки и высшего об- разования РФ в рамках государственного задания Института катализа СО РАН (проект FWUR- 2024-0033).

Библиографическая ссылка: Матус Е.В. , Сухова О.Б. , Ушаков В.А. , Яшник С.А. , Стонкус О.А. , Кузнецова И.О. , Керженцев М.А. , Хайрулин С.Р.
Синтез и исследование эффективных катализаторов получения водорода с низким углеродным следом
V Российский конгресс по катализу «РОСКАТАЛИЗ» 21-26 апр. 2025