Модели активных центров металлических нанесенных Cu-катализаторов в реакции дехлорирования 1,2-дихлорэтана. Теоретический анализ методом DFT Full article
Journal |
Журнал структурной химии
ISSN: 0136-7463 |
||||
---|---|---|---|---|---|
Output data | Year: 2007, Volume: 48, Number: 7, Pages: S169-S179 Pages count : 11 | ||||
Tags | 2-ДИХЛОРЭТАН, ДЕХЛОРИРОВАНИЕ, АКТИВНЫЕ ЦЕНТРЫ, МЕХАНИЗМ РЕАКЦИИ, DFT РАСЧЕТЫ | ||||
Authors |
|
||||
Affiliations |
|
Funding (2)
1 | United States Department of Energy | DE-AC03-76SF00098 |
2 | United States Department of Energy | DE-FG02-95ER14539 |
Abstract:
В качестве моделей активных центров нанесенных металлических катализаторов предлагается использовать набор дискретных Cu-нанокластеров, удовлетворяющих условиям структурной и электронной стабильности. Плотно упакованный тетраэдрический Cu20-нанокластер, удовлетворяющий этим двум условиям, был взят в качестве базовой модели активных центров нанесенных медных катализаторов. Методом теории функционала плотности проведен теоретический анализ двух возможных механизмов диссоциации связей C—Cl 1,2-дихлорэтана на медных катализаторах. Первый механизм включает последовательное расщепление в молекуле связей C—Cl с последующей стабилизацией хлор-алкильных интермедиатов в три стадии (стадийный механизм). Все стадии являются активированными. Лимитирующей является стадия, соответствующая диссоциации первой связи C—Cl с энергией активации E# = 34,3 ккал/моль. Второй механизм соответствует реакции синхронного элиминирования двух атомов хлора из 1,2-дихлорэтана с выделением этилена в газовую фазу в одну стадию с энергией активации E# = 26,1 ккал/моль (прямой механизм). Сопоставление двух каналов реакции показывает, что на медных катализаторах прямой механизм является наиболее вероятным.
Cite:
Авдеев В.И.
, Ковальчук В.И.
, Жидомиров Г.М.
, Д'Итри Д.Л.
Модели активных центров металлических нанесенных Cu-катализаторов в реакции дехлорирования 1,2-дихлорэтана. Теоретический анализ методом DFT
Журнал структурной химии. 2007. Т.48. №7. С.S169-S179. RSCI РИНЦ
Модели активных центров металлических нанесенных Cu-катализаторов в реакции дехлорирования 1,2-дихлорэтана. Теоретический анализ методом DFT
Журнал структурной химии. 2007. Т.48. №7. С.S169-S179. RSCI РИНЦ
Translated:
Avdeev V.I.
, Kovalchuk V.I.
, Zhidomirov G.M.
, d’Itri J.L.
Models of Active Sites in Supported Cu Metal Catalysts in 1,2-Dichloroethane Dechlorination. DFT Analysis
Journal of Structural Chemistry. 2007. V.48. NS7. P.S160-S170. DOI: 10.1007/s10947-007-0159-9 WOS Scopus РИНЦ
Models of Active Sites in Supported Cu Metal Catalysts in 1,2-Dichloroethane Dechlorination. DFT Analysis
Journal of Structural Chemistry. 2007. V.48. NS7. P.S160-S170. DOI: 10.1007/s10947-007-0159-9 WOS Scopus РИНЦ
Dates:
Submitted: | Nov 7, 2006 |
Published print: | Dec 1, 2007 |
Identifiers:
RSCI | RSCI:12836529 |
Elibrary | 12836529 |
Citing:
Пока нет цитирований