Abstract: Методами полевой электронной микроскопии (ПЭМ), температурно-программированной реакции (ТПР), температурно-десорбционной спектроскопии (ТДС) и молекулярного пучка (МП) проведено исследование механизма реакции каталитического окисления СО на поверхности монокристаллов Pt(100), Pd(110), наногранях тонких Pt- и Pd-острий ( 103 A). Методом теории функционала плотности (DFT) для грани Pt(100) выполнены квантово-химические расчеты равновесных расстояний и частот валентных колебаний атомов кислорода. Методом спектроскопии потерь энергии электронов высокого разрешения (СПЭЭВР) установлена природа смешанного адсорбционного слоя: молекулярная (О2, СОадс) - на Pt(100)-hex; диссоциативная (Оадс, СОадс) - на Pt(100)-1 ? 1. Методом ПЭМ на Pt- и Pd-остриях детально изучена природа кинетических автоколебаний при изотермическом окислении СО in situ. Установлена инициирующая роль обратимого фазового перехода нанограни Pt(100)-hex 1 ? 1 в генерировании регулярных химических волн. Показано, что механизм образования автоколебаний и волн на нанограни Pt(100) обусловлен самопроизвольным периодическим переходом металла из малоактивного (hex) в высокоактивное каталитическое состояние (1 ? 1). Для грани Pd(110) выявлена взаимосвязь между реакционной способностью атомарного кислорода (Оадс) и концентрацией молекул СОадс. Исследования с изотопной меткой 18Oадс показали, что низкотемпературное образование СО2 при 150 К является результатом реакции СО с высокореакционной формой атомарного кислорода (Оадс). Методом молекулярного пучка исследована возможность низкотемпературного окисления СО за счет взаимодействия с так называемыми “горячими” атомами кислорода (Ohot), возникающими на поверхности в момент диссоциации молекул О2.

Cite: Городецкий В.В. , Матвеев А.В. , Брылякова А.А.
Экспериментальное изучение природы интермедиатов и волновых явлений в реакции окисления СО на поверхности платиновых металлов (Pt, Pd)
Кинетика и катализ. 2010. Т.51. №6. С.902-913. РИНЦ

Translated: Gorodetskii V.V. , Matveev A.V. , Brylyakova A.A.
Experimental Study of Intermediates and Wave Phenomena in CO Oxidation on Platinum Metal (Pt, Pd) Surfaces
Kinetics and Catalysis. 2010. V.51. N6. P.873-884. DOI: 10.1134/S0023158410060133 WOS Scopus РИНЦ ANCAN OpenAlex

Dates:

Submitted:

Feb 18, 2010

Identifiers:

Elibrary:

15524769

Citing: Пока нет цитирований