Молекулярная и диссоциативная адсорбция Н2О на цеолите ZnZSM-5 по данным ИК спектроскопии диффузного отражения и квантово-химических расчетов
Научная публикация
| Общая информация |
Язык:
Русский,
Жанр:
Статья (Full article),
Статус опубликования:
Опубликована,
Оригинальность:
Оригинальная
|
| Журнал |
Кинетика и катализ
ISSN: 0453-8811
|
| Вых. Данные |
Год: 2013,
Том: 54,
Номер: 6,
Страницы: 786-791
Страниц
: 6
DOI:
10.7868/S0453881113060130
|
| Авторы |
Субботин А.Н.
1
,
Жидомиров Г.М.
1,2
,
Субботина И.Р.
1
,
Казанский В.Б.
1
|
| Организации |
| 1 |
Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН
|
| 2 |
Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН
|
|
Интерес к адсорбции воды на катионзамещенных цеолитах связан с возможностью протекания реакции Mn+ (H2O) + [Si O Al]-1 MOH(n- 1)+ + Si–O(H)–Al (М – металл, n = 1–3), в результате которой катионзамещенные цеолиты могут проявлять бренстедовскую кислотную активность. Методом ИК-спектроскопии диффузного отражения изучена молекулярная адсорбция воды на цеолите Zn/ZSM-5 при комнатной температуре и последующая гетеролитическая диссоциация адсорбированной воды при повышении температуры. Для теоретического моделирования этих процессов рассмотрены три различные фрагмента решетки цеолита ZSM-5, соответствующие возможным вариантам структуры ионной позиции замещающего катиона. Методом DFT выполнен расчет молекулярной и диссоциативной адсорбции молекул H2O на замещающих катионах Zn2+. Обнаружены два пути диссоциации адсорбированных молекул H2O – эндо- и экзотермический – и показано, что пространственное разделение двух решеточных ионов Al в катионной позиции Zn2+ оказывает существенное влияние на энергетику адсорбции.