Деполимеризация этаноллигнина древесины сосны в среде сверхкритического этанола в присутствии катализаторов NiCu/SiO2 и NiCuMo/SiO2
Научная публикация
Журнал |
Журнал Сибирского федерального университета. Серия: Химия (Journal of Siberian Federal University. Chemistry)
ISSN: 1998-2836
, E-ISSN: 2313-6049
|
Вых. Данные |
Год: 2020,
Том: 13,
Номер: 2,
Страницы: 247-259
Страниц
: 13
DOI:
10.17516/1998-2836-0179
|
Ключевые слова |
этаноллигнин сосны, сверхкритический этанол, термокаталитическая конверсия, катализаторы, NiCu/SiO2, NiCuMo/SiO2, жидкие продукты, pine ethanol lignin, supercritical ethanol, thermo-catalytic conversion, catalysts, NiCu/
SiO2, NiCuMo/SiO2, liquid products |
Авторы |
Мирошникова А.В.
1
,
Барышников С.В.
1
,
Маляр Ю.Н.
1
,
Яковлев В.А.
2
,
Таран О.П.
1,2,3
,
Дьякович Л.
4
,
Кузнецов Б.Н.
1,3
|
Организации |
1 |
Институт химии и химической технологии СО РАН, ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН», Российская Федерация, Красноярск
|
2 |
Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, Российская Федерация, Новосибирск
|
3 |
Сибирский федеральный университет, Российская Федерация, Красноярск
|
4 |
Институт исследований катализа и окружающей среды, Франция, Лион
|
|
Информация о финансировании (2)
1
|
Российский фонд фундаментальных исследований
|
18-53-16001 (АААА-А18-118042890009-6)
|
2
|
Федеральное агентство научных организаций России
|
0356-2016-0503 (АААА-А17-117021310218-7)
|
Изучены закономерности термокаталитического превращения этаноллигнина сосны в сверхкритическом этаноле в присутствии катализаторов NiCu/SiO2 и NiCuMo/SiO2 в интервале температур 250–400 °C. Состав и структура этаноллигнина, жидких и твердых продуктов его превращения исследованы методами элементного анализа и гельпроникающей хроматографии (ГПХ). Состав газообразных продуктов – методом газовой хроматографии.
При температуре процесса 250 °C катализаторы не оказывают значительного влияния на конверсию этаноллигнина. Максимальный выход жидких продуктов (83,5 мас. %) получен при температуре процесса 300 °C в присутствии катализатора NiCuMo/SiO2 с содержанием молибдена 8,8 мас. %. При температуре 350 °C катализаторы NiCu/SiO2 и NiCuMo/SiO2 способствуют практически полному превращению этаноллигнина в жидкие и газообразные продукты, а выход твердых продуктов не превышает 1 мас. %. В жидких продуктах каталитической конверсии этаноллигнина наблюдается значительное снижение атомного отношения О/С и увеличение отношения Н/С по сравнению с исходным этаноллигнином вследствие протекания каталитических реакций деоксигенации и гидрирования этаноллигнина и продуктов его деполимеризации.
По данным ГПХ на кривых молекулярно-массового распределения (ММР) жидких продуктов термокаталитической конверсии этанолигнина при 300 °C появляются пики с максимумами в областях 160 и 380 Да, вероятно относящиеся к гваяцильным мономерам и димерам соответственно. Из сопоставления молекулярно-массового распределения жидких продуктов, полученных деполимеризацией этаноллигнина при 300 °C на катализаторах NiCu/SiO2 и NiCuMo/SiO2 следует, что введение молибдена в состав катализатора интенсифицирует реакции образования мономерных гваяцильных продуктов.